Vitaliano buscou restaurar as relações com o Império Bizantino e recebeu o imperador Constante II em Roma (a primeira visita imperial em séculos). Ele enviou o monge Teodoro de Tarso para ser arcebispo de Cantuária, o que foi decisivo para a organização da Igreja na Inglaterra. É tradicionalmente associado à introdução do uso do órgão na liturgia romana.